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合肥工業(yè)大學(xué)-馮乙巳老師課題組

發(fā)布時(shí)間：2024-12-25

第一作者：李世豪

通訊作者：馮乙巳

文章名稱(chēng)：《Cooperative Photoredox and N-Heterocyclic Carbene Catalysis Suzuki–Miyaura-Type Reaction: Radical Coupling of Aroyl Fluorides and Alkyl Boronic Acids》

影響因子：5.2

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.orglett.4c00334

01老師簡(jiǎn)介

馮乙巳老師是合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院教授，目前研究方向有：① 納米催化研究：設(shè)計(jì)、制備和表征納米催化劑，研究納米催化劑在有機(jī)反應(yīng)中應(yīng)用，發(fā)現(xiàn)具有應(yīng)用價(jià)值新型納米催化劑。② 藥物研究與開(kāi)發(fā)：開(kāi)展Me-Too類(lèi)藥物設(shè)計(jì)、合成和初步活性篩選；研究開(kāi)發(fā)藥物合成新工藝和技術(shù)；化學(xué)與生物新藥聯(lián)合申報(bào)，獲得國(guó)家藥品臨床試驗(yàn)或生產(chǎn)批件。③ 有機(jī)化工：有機(jī)化工精細(xì)化學(xué)品生產(chǎn)新工藝和新技術(shù)研究開(kāi)發(fā)。通過(guò)新型新催化劑設(shè)計(jì)、制備和應(yīng)用，對(duì)有機(jī)化學(xué)品生產(chǎn)中的傳統(tǒng)工藝和技術(shù)，實(shí)現(xiàn)有機(jī)化學(xué)品綠色生產(chǎn)。④ 化工生產(chǎn)廢棄物資源化利用：應(yīng)用化學(xué)、物理和生物等技術(shù)，處理化工生產(chǎn)過(guò)程中的固體和液體廢棄物，轉(zhuǎn)變成各種可利用的產(chǎn)品，實(shí)現(xiàn)化工生產(chǎn)廢棄物資源化利用。研究成果（代表性成果）[1] 抗艾滋病藥物拉米夫定原料及其系列組合制劑開(kāi)發(fā)[2] 基于生物質(zhì)原料的系列天然等同香料生產(chǎn)技術(shù)研發(fā)與應(yīng)用。

02論文研究背景

從商業(yè)市售或合成中獲得的有機(jī)硼酸由于其低毒性、相對(duì)穩(wěn)定性和良好的官能團(tuán)耐受性，被認(rèn)為是一種有價(jià)值的合成中間體。雖然有機(jī)硼酸在傳統(tǒng)的有機(jī)合成中蓬勃發(fā)展，但在光催化領(lǐng)域仍然相對(duì)滯后，這可能歸因于有機(jī)硼酸具有較高的氧化電位。為了克服上述的困難，研究人員開(kāi)發(fā)了一系列優(yōu)雅的策略，包括使用反應(yīng)底物、氧化劑、堿或溶劑輔助活化的方法。雖然上述方法具有一定的合理性和可行性，但是通過(guò)有機(jī)硼酸所產(chǎn)生的自由基在后續(xù)的成鍵方法上卻很單一。這些自由基只能被不飽和雙鍵捕獲，這在一定程度上限制了這些優(yōu)雅方法的應(yīng)用。

03論文摘要

通過(guò)n-雜環(huán)卡苯（NHC）和光氧化還原催化，揭示了苯甲酰與烷基硼酸與合成酮的分子間Suzuki-Miyaura-Type反應(yīng)。各種烷基硼酸可以轉(zhuǎn)化為烷基自由基，無(wú)需外部氧化劑或活化劑。此外，該催化體系通過(guò)自由基中繼過(guò)程對(duì)苯乙烯進(jìn)行二功能化是可行的。機(jī)理實(shí)驗(yàn)表明，苯甲酸鹽陰離子中間體可能在該反應(yīng)體系中發(fā)揮了獨(dú)特的作用。